Underworld retoma a história de onde Legend parou. Ainda inquieta pelo desaparecimento de sua mãe muitos anos atrás, Lara Croft continua sua busca por respostas. Enquanto o enredo de Legend focou na mitologia do Rei Arthur, o místico reino de Avalon e a espada Excalibur, Underworld mergulha em uma trama muito mais sombria.
Durante sua investigação, Lara percebe que sua mãe, no fim das contas, não foi transportada para Avalon, mas para o submundo nórdico Helheim. E para conseguir entrar nesse reino, ela precisa obter um poderoso artefato: Mjolnir, o martelo do deus do trovão Thor. Enquanto viaja pelo mundo em busca de pistas da localização do martelo, Lara descobre conexões entre mitos dos submundos de diversas culturas. O Hindu Bhogavati, o Maia Xibalba e os nórdicos Niflheim, Valhalla e Helheim. Todos eles possuem equivalentes no mundo real e Lara deve enfrentar os riscos de cada um deles para que ela encontre o martelo e, no final, a verdade. A velha rivalidade de Lara com Amanda Evert, não resolvida no final de Legend, figura como destaque no roteiro de Underworld. Os amigos e auxiliares de Lara, Zip, Alister e Winston, também retornam. Há até mesmo alguns negócios inacabados provenientes dos primeiros dias.
